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編輯推薦: |
《钾修饰镁铝水滑石富氢气体中温CO/CO2净化研究》从吸附剂、反应器、系统和能效分析等多尺度完整描述了中温变压吸附吸附技术在含碳燃料的高纯氢制取方面的应用基础研究。本书可供高校动力工程及工程热物理等专业的本科生、研究生以及相关领域的科研与教学工作者阅读参考。
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內容簡介: |
《钾修饰镁铝水滑石富氢气体中温CO/CO2净化研究》提出了一种基于静态床的真实高压吸附动力学测试方法,探讨了钾修饰镁铝水滑石在300~450 °C,0.1~2.0 MPa下的吸附动力学;使用原位表征手段揭示了钾修饰镁铝水滑石的中温CO2吸附机理。搭建了综合考虑CO2吸附和WGS催化动力学、吸附塔的传质、动量传递和动态边界条件的复合系统模型。为了实现连续的制氢过程,搭建两段式中温变压吸附(ET-PSA)系统,实现了H2回收率和H2纯度的双高。将ET-PSA系统应用于整体煤气化燃料电池系统,估算得到净化能耗为1.11~1.13 MJ/kg。
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關於作者: |
朱炫灿,
2010年9月考入清华大学能源与动力工程系能源动力系统及自动化专业,2014年7月本科毕业并获得工学学士学位。
2014年9月免试进入清华大学能源与动力工程系攻读动力工程与工程热物理专业博士,2019年7月博士毕业并获得工学博士学位。
2019年7月就职上海交通大学机械与动力工程学院博士后至今。
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目錄:
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第1章引言
1.1研究背景及意义
1.1.1化石燃料脱碳和制氢
1.1.2中温CO/CO2净化技术
1.1.3中温CO/CO2净化的工业应用
1.2国内外研究现状
1.2.1固体CO2吸附剂综述
1.2.2水滑石的合成和表征
1.2.3钾修饰镁铝水滑石吸附模型
1.2.4钾修饰镁铝水滑石吸附机理
1.2.5中温吸附法CO/CO2净化深度
1.2.6循环吸附/解吸工艺设计与优化
1.2.7系统能耗分析
1.2.8存在的主要问题
1.3研究思路与研究内容
1.3.1研究思路
1.3.2研究内容
第2章钾修饰镁铝水滑石高压吸附动力学及建模
2.1概述
2.2静态床高压动力学测试方法
2.2.1容积标定
2.2.2吸附动力学测试与计算
2.2.3对温度偏差的修正
2.2.4对CO2泄漏的修正
2.3高压吸附动力学测试结果
2.3.1钾修饰镁铝水滑石材料表征
2.3.2测试方法验证
2.3.3吸附压力和温度的影响
2.3.4真空条件下解吸性能
2.3.5高压循环稳定性
2.4高压吸附动力学建模
2.4.1建模方法
2.4.2动力学模型的标定与验证
2.4.3温度和压力的影响机制
2.5本章小结
第3章钾修饰镁铝水滑石吸附机理及吸附剂优化
3.1概述
3.2材料合成和表征方法
3.2.1样品合成方法
3.2.2材料表征方法
3.2.3CO2吸附性能评价方法
3.2.4CO2吸附机理原位测试方法
3.3K2CO3浸渍对镁铝水滑石CO2吸附的增强机理
3.3.1钾修饰镁铝水滑石材料表征
3.3.2钾修饰镁铝水滑石CO2吸附/解吸性能
3.3.3钾修饰镁铝水滑石CO2吸附原位红外表征
3.3.4K2CO3浸渍和Mg/Al值的协同机理
3.4有机溶剂洗涤法制备高性能水滑石吸附剂
3.4.1有机溶剂洗涤法
3.4.2AMOST对水滑石材料形貌的影响
3.4.3AMOST对CO2吸附性能的影响
3.5本章小结
第4章催化剂/吸附剂复合系统单塔建模和验证
4.1概述
4.2CO2吸附热力学平衡浓度计算和降低
4.3吸附单塔CO2深度净化分析
4.3.1固定床测试系统
4.3.2基准工况下的净化效率
4.3.3解吸条件的影响
4.3.4蒸汽解吸的影响
4.3.5高压的影响
4.3.6CO/CO2深度净化循环的设计
4.4复合单塔CO/CO2深度净化分析
4.4.1实验方法及参数定义
4.4.2基准工况下的净化效率
4.4.3循环性能表征
4.4.4入口气体CO浓度的影响
4.4.5入口气体水气比的影响
4.4.6单塔总压和温度的影响
4.4.7H2作为平衡气时的净化效率
4.5复合单塔建模
4.5.1建模方法
4.5.2CO,CO2和H2突破曲线拟合
4.5.3复合单塔轴向CO和CO2浓度分析
4.5.4有效CO2吸附量预测
4.6本章小结
第5章中温变压吸附(ETPSA)系统建模
5.1本章引论
5.2双塔ETPSA建模及用于脱碳气中温CO/CO2净化
5.2.1建模方法及参数定义
5.2.2基准工况下的净化效率
5.2.3操作参数的影响
5.2.4ETPSA优化运行区域
5.3两段ETPSA建模及用于变换气中温CO/CO2净化
5.3.1建模方法
5.3.2段8塔ETPSA净化效率
5.3.3第二段2塔ETPSA净化效率
5.3.4两段ETPSA净化效率
5.4本章小结
第6章中温CO/CO2净化能耗分析和工艺优化
6.1本章引论
6.2IGFC系统建模及参数定义
6.3采用Selexol法的IGFC系统
6.3.1IGFC_Selexol系统建模
6.3.2Selexol法净化能耗计算
6.4采用ETPSA法的IGFC系统
6.4.1IGFC_ETPSA系统建模
6.4.2ETPSA法净化能耗计算
6.4.3参数优化对ETPSA净化能耗的影响
6.5本章小结
第7章总结与展望
7.1总结
7.2创新点
7.3展望
参考文献
附录A第3章补充图表
附录B第5章补充图表
附录CIGFC系统建模细节
在学期间发表的学术论文与研究成果
致谢
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內容試閱:
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导师序言
随着全世界不断增长的能源需求和环境压力,使用更加清洁高效的能源系统替代当前以化石燃料燃烧为主要能量来源的能源系统已经迫在眉睫。结合H2作为能量载体和燃料电池作为发电单元的新兴技术有望改进当前的能源系统格局。对于以碳氢燃料作为原料的燃料电池系统,分离CO/CO2的能耗减少了制氢效率并加速了煤的消耗。朱炫灿的博士学位论文针对整体煤气化氢燃料电池能源系统中有关高纯氢的制取,提出了基于水气变换(WGS)催化剂和中温CO2吸附剂耦合的中温变压吸附(ETPSA)技术,避免了CO/CO2净化过程中原料气的显热损失和热再生能耗,并可以通过蒸汽冲洗和蒸汽清洗的引入实现净化系统的高H2纯度和高H2回收率。
论文主要工作包括: ①提出了一种测试真实高压吸附动力学的方法,通过实验研究建立了钾修饰镁铝水滑石KMG30在300~450℃,0.1~2.0 MPa时的高压非平衡动力学模型; ②明确了不同种类钾修饰镁铝水滑石的CO2吸附机理,发现KMG30表面吸附位点的异质性,使用有机溶剂洗涤法(AMOST)使得钾修饰镁铝水滑石稳定吸附量提升22.9%; ③搭建了耦合高温WGS催化剂和KMG30吸附剂的复合单塔,提出了通过调整操作工况对残余CO浓度进行控制的思路; ④搭建了一段和两段ETPSA分别用于两类富氢气体(脱碳气和高温变换气)的CO/CO2净化,实现了产品气的高纯度(大于99.999%)和高回收率(大于95%); ⑤建立了ETPSA和传统净化方式的定量对比标准。具有回流结构的ETPSA系统的净化能耗相比传统的溶剂吸收法降低了35.1%~36.2%。该研究工作的选题为清洁能源热点领域,作者对国内外发展动向调研充分、把握准确,文献综述较为全面地反映了领域的现状、特点和不足。作者基础知识扎实、创新性强,在传统工程热物理研究基础上,通过向材料和化工领域的拓展,准确揭示了研究对象的微观机理,并在宏观系统的实验和模拟中获得了良好的效果。
该博士学位论文的主要创新点如下: ①提出了一种用于吸附剂高温、高压吸附/解吸动力学的标定、测量和修正方法,建立了适用于水滑石类中温CO2吸附剂的高压动力学模型。②明确了K2CO3和Mg/Al值对于调控钾修饰镁铝水滑石中温CO2吸附特性的机理,使用有机溶剂洗涤法将吸附量提升了22.9%。③提出了基于中温变压吸附的两段式富氢气体CO/CO2净化工艺。通过引入水蒸气高压冲洗和低压清洗实现了高H2纯度(99.9994%)和高H2回收率(97.51%),获得了气体净化能耗的定量评估方法。以上创新研究成果已在Applied Energy、International Journal of Hydrogen Energy、Energy, Chemical Engineering Journal等重要学术期刊发表,并以此研究成果在Progress in Energy and Combustion Science发表了研究综述Recent advances in elevatedtemperature pressure swing adsorption for carbon capture and hydrogen production。
值得一提的是,该博士学位论文涉及很多前沿的基础研究设备和系统,作者已经在实验分析测试仪器(静态床吸附动力学测试系统,TGA/DSC,气相色谱仪,拉曼,XRD,FTIR)的使用和分析方面积累得较为深入,并能够熟练掌握模拟分析方法(gPRMOS,Aspen Plus),这证明作者已经具备扎实的科学研究基础和技能。
本书选题定位恰当,思路较为新颖,理论与实验能够很好地相互印证,实验结果可信,实验工作量大。论文撰写条理清晰,语言流畅,经评审专家评议认为是一篇优秀的博士学位论文。
蔡宁生史翊翔
清华大学能源与动力工程系
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